Pt基催化剂在电催化领域发挥着不可替代的作用，特别是在燃料电池、水分解和CO2还原等能量转化领域。在电化学ORR过程中，电催化剂表面在还原电位下发生了分子键的断裂和形成，微环境也改变了电催化剂的表面。尽管核壳结构可以显著减少Pt的使用，提高耐久性，并调整电子结构以获得更好的电化学活性，但表面的化学和结构变化导致性能降低。因此，了解电催化过程中微环境中的腐蚀行为是设计更稳定催化剂的第一步。然而，由于时空分辨率表征方法的不足，电化学腐蚀动力学，包括结构变化，特别是位置和成分特定的变化，以及它们与电化学过程的相关性仍未被详细解释。近日，上海交通大学邬剑波、高文旆和加州大学尔湾分校潘晓晴等利用原位电化学LC-TEM 研究了典型的Pt基电催化剂Pd@Pt核壳八面体纳米颗粒的纳米结构演变。结果表明，小程序美工Pd@Pt核壳八面体纳米粒子在电化学循环伏安条件下具有良好的耐蚀性能，电化学腐蚀的反应过程和动态过程取决于所施加的CV电位。通过追踪单个纳米颗粒的表面重建揭示了对氧化还原过程的结构相关性：在循环电场变换过程中，由于OH−和O2−吸附剂对表面的影响，与Pd@Pt核壳八面体在电解质中的角和边缘相比，Pt最稳定的(111)面变得不稳定，更容易受到腐蚀。将可见结构变化与原位电化学CV曲线联系起来，发现结构腐蚀是通过内部Pd原子的腐蚀、Pt原子在氧化过程中的溶解以及Pt在CV循环还原过程中在外表面的再沉积而进行的。其中，再沉积优先发生在角/边缘部位。综上，核壳型催化剂在电化学腐蚀过程中的大部分中间过程和时间分辨的结构-性质相关性无法通过异位研究观察到，但可以通过原位可视化系统地进行分析外包美工，这代表着在理解催化电化学的基础方面向前迈进了一大步。Direct in-situ imaging of electrochemical corrosion of Pd-Pt core-shell electrocatalysts. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49434-3

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